Jugend und Kunststudium in London (1963–1969)
Mercury kehrte im Sommer 1963 ohne Schulabschluss nach Sansibar zurück, das Ende des Jahres von der britischen Kolonialherrschaft unabhängig wurde. Im Januar 1964 kam es zu einer gewaltsamen Revolution gegen den Sultan von Sansibar. Noch im selben Monat flüchteten Bomi und Jer Bulsara mit ihrem 17-jährigen Sohn Freddie und dessen 1952 geborenen Schwester Kashmira nach London und zogen in den Vorort Feltham. Von 1964 bis 1966 besuchte Mercury das damalige Isleworth Polytechnikum (heute West Thames College) in Westlondon, das er mit einem A-Level Certificate abschloss (vergleichbar mit dem deutschen Abitur). Von 1966 bis 1969 war er Kunststudent am EalingCollege of Art, das er mit einem Diplom in Grafikdesign abschloss. In dieser Zeit fertigte er zahlreiche Zeichnungen an, darunter waren Porträts seiner Idole Jimi Hendrix, Rock Hudson, Paul McCartney und Cliff Richard, und entwarf modische Männerkleidung.
Roadie der Band Smile und Leadsänger der Bands Wreckage und Sour Milk Sea (1969 bis 1970)
Durch seinen Studienkollegen Tim Staffell lernte Mercury – der sich damals noch Freddie Bulsara nannte – die seit 1968 bestehende Band Smile kennen. Die Band bestand aus Tim Staffell (Gesang und Bass), Brian May (Gitarre) und Roger Taylor (Schlagzeug). Mercury begleitete die Band als Roadie bei ihren Live-Konzerten und brachte auch eigene Ideen ein, wie die Band Smile ihr Erscheinungsbild und ihre Bühnenauftritte gestalten sollte. In dieser Zeit betrieben Mercury und Taylor einen kleinen Verkaufsstand im Londoner Kensington Market. Im Laufe des Jahres 1969 schloss sich Mercury als Leadsänger der aus Liverpool stammenden Band Ibex an, die ab Herbst 1969 unter dem neuen Namen Wreckage auftrat. Bei den Konzerten dieser Bands war unter anderen das Stück Jailhouse Rock von Elvis Presley zu hören, das später auch oft von Queen gespielt wurde. Zu dieser Zeit lernte er auch Mary Austin kennen, mit der sich eine enge Freundschaft entwickelte. Im September 1969 trat die Band Wreckage im Club The Sink in Liverpool auf, wo bei der Zugabe auch Roger Taylor und Brian May mitwirkten. Nach Beendigung seines Engagements bei Wreckage wurde Mercury für kurze Zeit Sänger der Band Sour Milk Sea, mit der er Anfang 1970 einige Auftritte hatte.
Gründung von Queen und Künstlername Freddie Mercury (1970)
Im Frühjahr 1970 löste sich die Band Smile auf, da Tim Staffell die Gruppe verließ. Daraufhin gründeten im April 1970 Brian May, Roger Taylor und Freddie Mercury eine gemeinsame Band, der Mercury den Namen Queen gab. Bassist John Deacon kam 1971 hinzu. Einige Zeit nach der Gründung von Queen legte sich Freddie Bulsara den Künstlernamen „Mercury“ zu. Das englische Wort Mercury hat verschiedene Bedeutungen wie Merkur, der sonnennächste Planet unseres Sonnensystems, das chemische Element Quecksilberund der Gott Merkur der römischen Mythologie, der die besondere Position des Götterboten innehatte. Laut Brian May gibt es einen Bezug zu Mercurys Song My Fairy King vom ersten Album Queen. In diesem heißt es in einer Textzeile: „Mother Mercury, look what they’ve done to me, I cannot run I cannot hide.“ („Mutter Merkur, sieh nur, was sie mir angetan haben, ich kann nicht weglaufen, ich kann mich nicht verstecken.“). Nachdem dieser Song aufgenommen worden war, wurde Freddie Bulsara gefragt, ob es sich bei „Mother Mercury“ um seine eigene Mutter handle, und dieser antwortete: „Yes, and from now on I’ll be Freddie Mercury.“ („Ja, und von jetzt an werde ich Freddie Mercury sein.“)